近期，我院乔羽教授课题组围绕固态电池关键材料PEO（聚环氧乙烷）基聚合物电解质的失稳机理开展系统研究，构建了“在线质谱（MS）/在线气相色谱–质谱（GC-MS）”一体化原位气体分析平台，全面识别并追踪PEO在电化学工作与热失控场景下的动态产气与中间体演化。相关成果以“In-situ gaseous products analysis of PEO-based polymer electrolyte decomposition”为题发表于Chemical Science（DOI: 10.1039/D5SC04442A）。
聚合物电解质因其优异的界面相容性和可加工性，在固态锂电池中展现出广阔的应用前景。其中，聚氧化乙烯（PEO）基聚合物电解质是最具代表性的候选之一。然而，该体系依然受到电化学窗口窄、室温离子电导率低，以及分解机理和界面副反应认知不足等瓶颈限制。与液态电解液体系相比，PEO基聚合物电解质在电极/电解质界面的反应机制及动态劣化过程缺乏系统性认识，尤其是长循环与热失控条件下分解产物的动态演化尚未被全面揭示。这种认知空白严重制约了高能量密度固态电池的设计与应用。
基于此，本研究创新性地结合在线质谱（MS）与气相色谱质谱联用技术（GC-MS），系统研究了LCO正极/PEO基聚合物电解质体系在电化学循环和热失控两种场景下的界面反应及分解产物动态演化行为。该研究实现了对永久性气体（如H2、O2、CO2）及环醚类中间产物（如1,4-二氧六环、环氧乙烷、二氧戊环、2-甲基-1,3-二氧戊环）的精准分离与识别，揭示了PEO电解质在复杂工况下的分解路径。该工作为高比能固态电池界面稳定性与热安全设计提供了全新机理认识和评估方法，为下一代高性能PEO基聚合物电解质与正极材料的合理设计奠定了理论基础。
以上研究工作在乔羽教授的指导下完成，2024级硕士生田源与2023级博士裴男标为共同第一作者。论文得到国家自然科学基金（92472203、22021001、22288102）与表界面化学全国重点实验室的支持。
论文链接： https://doi.org/10.1039/D5SC04442A
